Имао је титулу краља од 1331. до 1346. године, а затим је постао и први крунисани цар српске државе, када га је на Васкрс 16. априла 1346. године крунисао први српски патријарх Јоаникије II. Душан је владао над новонасталим Српским царством више од 9 година до своје смрти 20. децембра 1355. године.
Цар Душан је описан као енергичан владар, јаког карактера и темперамента, зато се често у изворима и литератури јавља и под именом „Душан Силни”.
Када је краљ Милутин умро, после неколико месеци борбе за власт — на српски престо дошао је краљ Стефан Урош Трећи, Душанов отац. Крунисан је за краља 6. јануара 1322. године, а истовремено Душан је крунисан за наследника престола, младог краља. Када је напунио четрнаест година, вероватно 1326. године Душану је додељена на управу Зета.
Млади краљ Душан је водио и војску Немањића 1328/1329. године која је поразила босанског бана Стефана II (IV) Котроманића.
После размимоилажења с оцем, уз подршку властеле која је желела веће освајачке походе, Душан се побунио против оца — свргнуо га са власти у августу 1331. године, и потом утамничио. Душан је крунисан за краља 8. септембар 1331. године у двору Сврчин. Стефан Урош III Дечански је умро у тамници, али разлог смрти никада није био у потпуности откривен. Постоји неколико теорија о томе: неки извори тврде да је Дечански умро природном смрћу, док други наговештавају на то да је Душан наредио да се Дечански убије — што би могао да буде један од разлога зашто Душан није проглашен за светитеља.
У току владавине, Душан ће освојити многа подручја и градове. Учествовао је током првог византијског грађанског рата на страни Јована Кантакузина, такође је и тада проширио своје територије. У време тих успешних освајања Душан се крунисао цара у Скопљу, на Ускрс 16. априла 1346. године. Његова царска титула била је цар Срба и Грка.
Године 1349. објавио је чувени „Душанов законик”, а писан је на српскословенском језику.
Душанова царска круна се данас налази у Цетињском манастиру, у Црној Гори. Цар Душан је такође познат по томе што је саградио Манастир Светих архангела код Призрена, где је и био сахрањен све до 1927. године, када је његово тело пренето у Цркви Светог Марка у Београду. Завршио је такође и задужбину свог оца Манастир Високи Дечани.
Душан Немањић важи за најуспешнијег српског средњовековног владара, као и за једног од најистакнутијих владара српских народности уопште. Био је храбар, смео, амбициозан и истрајан до краја у својим намерама, али је рана смрт у 47. години живота ставила тачку на његове планове. У Србији носи статус националног хероја и неустрашивог, интелигентног војсковође. Душан се сматра за хероја међу данашњим Србима и ужива њихово велико поштовање.
Легенда о проклетству Немањића потекла је од прича да је цар Душан убио свог оца , који је проклео његове потомке. Царство је после Душана кренуло да слаби, а крај је означила Косовска битка, у којој је погинуо кнез Лазар, а Србија, као вазална кнежевина, потпала под власт Османлијског царства.
